貴大新聞網(wǎng)訊(材料與冶金學(xué)院)近日,我校材料與冶金學(xué)院特聘教授袁繼理領(lǐng)銜的光/電催化研究小組,在光催化整體水分解的研究中取得了重要進(jìn)展,成果以“Engineering Conjugated Tetrone-Imide-Linked Tubular Carbon Nitride for Boosting Kinetics of Overall Water Splitting”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊Advanced Functional Materials (影響因子為19.0,中科院SCI一區(qū)TOP期刊)上。
利用光催化全解水為H2和O2為可持續(xù)和綠色H2生產(chǎn)提供了一條有前景的途徑。然而,克服快速電荷動(dòng)力學(xué)和緩慢氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)之間的固有不相容性仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn),這限制了光催化全解水的效率。

鑒于此,研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種串聯(lián)加速熱電子轉(zhuǎn)移策略,來(lái)調(diào)諧載流子動(dòng)力學(xué)與表面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的匹配度。通過(guò)在大π共軛中空管狀g-C3N4框架上嵌入共軛缺電子結(jié)構(gòu)(CEDS),來(lái)誘導(dǎo)Pt納米顆粒(Pt NPs)定向錨定。實(shí)驗(yàn)觀(guān)察表明,CEDS和Pt NPs協(xié)同加速了光生電子的快速分離和轉(zhuǎn)移,從而延長(zhǎng)了光生空穴的有效壽命。機(jī)理研究證實(shí)了CEDS作為水氧化的活性位點(diǎn)加快了表面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。因此,實(shí)現(xiàn)了可見(jiàn)光下優(yōu)異的光催化全解水性能,最高的H2和O2產(chǎn)率分別為1328.65和631.33 mmol g-1 h -1,在400 nm處的AQY為4.2%。本研究為合理設(shè)計(jì)可見(jiàn)光響應(yīng)的有機(jī)光催化劑以平衡載流子動(dòng)力學(xué)和表面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)提供了一條有效的途徑。


該項(xiàng)目得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、貴州省基礎(chǔ)研究計(jì)劃重點(diǎn)項(xiàng)目等多個(gè)項(xiàng)目的資助。
編輯:尹梓熹
責(zé)編:李旭鋒
編審:姚作舟








